近期,焦星辰教授、陈庆霞副教授与中国科学技术大学谢毅院士合作,在光还原CO2催化剂材料设计方面发表重要综述论文,相关工作在化学三大综述期刊之一“Accounts of Chemical Research”上发表:“Fundamentals and Challenges of Engineering Charge Polarized Active Sites for CO2Photoreduction towards C2Products”。Accounts of Chemical Research是美国化学会旗下的国际著名期刊,是国际上最具权威性的综述性期刊之一,旨在介绍化学、生物化学、材料科学、纳米科学等相关研究领域的最新研究进展。该刊物不同于一般的综述性期刊,它具有鲜明的“自我综述”的特色,主要是描述通讯作者自己的系统性研究工作,并且要对该领域的未来发展方向给出视野独特、具有前瞻性的展望。在Accounts of Chemical Research上发表学术论文,是作者所开展的研究工作具有系统性、创新性和重要国际影响力的标志之一。这是我院以第一单位在此期刊发表的首篇论文,论文第一作者为中国科学技术大学博士生吴洋和江南大学硕士生胡秦源。
目前,太阳能驱动二氧化碳还原为碳氢化合物燃料有助于同时缓解日益严重的能源危机和全球环境恶化。然而,大多数光催化剂通常将CO2光转化为C1产物,如一氧化碳和甲烷。获得具有更高能量密度和经济价值的C2产物生产极其困难。这是由于难以确定C-C偶联步骤的实际催化位点,以及在多电子转移步骤中很难监测低浓度活性中间体。目前对光催化CO2还原为C2燃料的机理和反应过程的理解依然十分有限。本文率先详细总结了各种策略,包括空位工程、掺杂工程、负载工程和异质结工程,用于设计电荷极化活性位点,促进C-C键偶联;概述了多种原位表征技术,例如原位X射线光电子能谱、原位拉曼光谱和原位傅里叶变换红外光谱,用于识别电荷极化活性位点和监测反应中间体,有助于深入揭示光还原CO2生成C2产物的内在催化机理。
最后,本文讨论了这些原位技术的未来的研究方向以及通过持续的策略改进和技术创新,最终实现高性能光还原CO2制C2燃料。
上述研究得到国家自然科学基金和江南大学高层人才引进启动资金资助。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.3c00373
图2:CO2在电荷极化光催化剂上对C2产物进行光还原的过程,其中通过不同策略设计电荷极化活性位点促进C-C偶联,以及用于识别活性位点和检测反应性中间体的原位表征技术。